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致密胶体或颗粒悬浮液可以表现出明显的非牛顿特性，例如离散剪切增稠和剪切干扰。 由应力激活的摩擦接触证实的颗粒表面粗糙度和粘附力的基本贡献在这些现象中起着关键作用。

最近，瑞士苏黎世联邦理工学院的 Lucio Isa 等研究人员报告了关于摩擦力、粘附力和表面粗糙度的相对贡献的实验证据，可以原位用作温度函数进行调整。 相关论文发表在Nature Communications上，题为“Exploring the roles of roughness, friction and adhesion in discontinuous shear thickening by means of thermo-responsive particles”。

论文链接：

剪切增稠 (ST) 是一种常见现象，当剪切应力 σ 线性增加快于 γ 的剪切速率时，粘度 η≡σ/γ 有效地随着剪切速率的增加而增加。 这种现象可以在许多物质中观察到，但在固体颗粒的致密悬浮液中最为明显。 这种现象可能表现为严重的不连续剪切增稠（DST），其中悬浮液的粘度在临界剪切速率下增加一个数量级，或者在最极端的情况下，悬浮液甚至可能在剪切下凝固，剪切干扰(SJ) 发生。 这两者都可能导致在高剪切过程中失效，但也可用于制粒或减震。 最近的研究表明，颗粒间接触在 DST 中起着至关重要的作用，这是由颗粒表面在高剪切条件下（从流体动力到边界润滑）之间的相互作用引发的。

流体膜使悬浮颗粒在低剪切下容易相互滑动，当超过临界剪切应力时，颗粒之间的流体动力润滑膜破裂。 这种情况导致颗粒有效地处于粗糙-粗糙接触中粗糙度，它可以通过边界润滑参与摩擦相互作用。 这表明颗粒的表面形态和表面化学性质对宏观流动行为有显着影响。 基于这些知识，可以使用工程摩擦学的方法来设计悬架增厚。 这种方法为制造吸能材料、医疗设备和柔性防弹衣提供了策略。 预测和确定 ST 的发生和严重程度的能力对于包含高固体含量的复合油墨的 3D 打印也至关重要，例如在陶瓷或导电油墨中携带金属颗粒，例如微电子行业中的焊料的喷墨打印球。

从实验的角度来看，可以通过工程表面化学或改变表面粗糙度来有效控制颗粒间摩擦系数。 此外，短程粘附力，例如实验中引入的氢键，也可用于改变粒子间接触的性质，并对流变学产生强烈影响。 然而，在悬浮液被剪切时调节颗粒间摩擦学，作为对流动特性提供外部控制的一种手段，尚未得到解决。 已经实现了剪切增稠响应的外部控制，例如通过机械触发，即振动，但通过易于调节的变量（例如打印机喷嘴的温度控制）来调整粒子间的相互作用具有实际优势。 最后，探索接触摩擦学和悬浮液流变学之间的不同联系仍然是一项难以捉摸的任务，对材料设计和基本理解具有同等重要的意义。

在这里，研究人员分析了涂有具有不同表面粗糙度的聚 N-异丙基丙烯酰胺 (PNIPAM) 热敏聚合物的二氧化硅胶体。 通过比较这些模型胶体的纳米摩擦学和流变学，研究人员测试了摩擦力、粘附力和表面粗糙度的相对贡献，并在剪切过程中调整了它们。 因此，在剪切过程中修改温度可以调整接触条件并根据需要打开和关闭离散剪切增稠。 宏观流变反应，然后是胶体探针原子力显微镜，表明粘合剂和摩擦学特性的独立单粒子表征。

研究人员使用刺激响应聚合物刷，通过受控自由基聚合合成精确长度，用于原位调节颗粒间摩擦和粘附，以及调节表面粗糙度。 结果表明，在没有粘附的情况下，表面粗糙度点的互锁在更宽的剪切速率范围内促进膨胀 DST，从而增加较低 φ 值的（粗糙度介导的）有效摩擦力。 这些实验还表明，弱粘附力的引入也增强了 ST 并将其向平滑接触中的较低剪切速率移动。 这两种效应的结合加剧了粗粘附颗粒的 DST。

除了在接触区域内抵抗摩擦和地形引起的剪切引起的滑动外粗糙度，粘附力还进一步限制了颗粒之间的滚动，这有效地降低了高 SJ 体积分数，从而在给定的 φ 下促进了 ST。

图 1 PNIPAM 接枝的光滑和粗糙二氧化硅颗粒。

图2 PNIPAM 接枝光滑颗粒的纳米摩擦学实验。

图 3 PNIPAM 接枝光滑颗粒的流变学实验。

图 4 PNIPAM 接枝粗颗粒的纳米摩擦学实验。

图5 PNIPAM接枝粗颗粒的流变实验。

图 6 热切换剪切增稠系统。

综上所述，我们的结果清楚地证实了颗粒-颗粒接触的微观摩擦学与 DST 悬浮液的宏观流变学密切相关。 因此，通过调整颗粒表面化学和形态，设计剪切增稠材料的其他途径打开了大门，特别是开发可以根据需要设计摩擦、粘附和表面粗糙度的响应系统。 （文：水生）