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在微观世界中，分子、纳米粒子、团簇等的三维构象决定了它们的功能。 例如，“左手”形式的氨基酸分子可以被人体吸收和利用，而作为其镜像的“右手”氨基酸分子则可能有毒。 利用光学成像技术，可以确定单个分子或纳米结构在空间中的位置和取向，但对于其内部空间结构，由于分辨率的限制无法获得，需要光谱学的辅助。

圆二色谱(CD)光谱是应用最广泛、最有效的立体结构分析手段之一，常用于分子手性、蛋白质分子二级构象、纳米粒子或复合纳米结构空间构象的测定。 如果能够将单纳米粒子甚至单分子光学成像技术与圆二检测相结合，有望为研究纳米尺度上的各种复杂过程提供原位、实时、便捷的工具。

图 1：CD 光谱法可以区分手性分子的异构体

然而，单粒子 CD 检测在实验上很复杂，并且缺乏光谱分辨率理论。 追溯其物理起源，CD信号来源于分子、纳米粒子等内部各种空间结构对电磁场的高阶扰动，与样品取向、特定光照和观测参数有关，这使得CD信号极弱，取决于测量条件。 为了提取微弱的CD信号，需要精确控制激发光的偏振态，并及时测量不同激发条件下的样品信号，这使得整个过程复杂且耗时； 而在光谱分析过程中，由于样品本身的复杂性，以及对激发和观测相关参数的忽视，往往会造成CD光谱分析的困难。

快照 CD 成像光谱仪

为应对上述挑战，南京大学张卫华课题组与胡伟教授、陆延庆教授团队将液晶偏振光栅与暗场成像系统相结合，研制出快照成像圆二光谱仪，可获得圆二光谱通过拍摄单张照片来获取单个纳米结构的信号。 同时，对于耦合等离子体纳米棒体系，给出了圆二光谱与样品参数的解析关系，给出了该方法与传统圆二测量方法的相关性。

该成果以“Polarization-dispersive imaging spectrometer for scattering circular dichroism spectroscopy of single chiral nanostructures”为题发表在Light: Science & Applications上。

图 2 偏振光谱成像 CD 光谱仪。

A。 系统原理图；

b. 耦合等离子体纳米棒结构示意图；

C。 耦合纳米棒阵列的暗场光学图像；

d. 耦合纳米棒阵列的偏振分裂图像，左侧/右侧分别对应信号光的右手/左手分量的光谱；

e和f。 c中1和2对应样品的CD谱，插图为结构的扫描电镜照片

新方法的核心是用液晶偏振光栅代替传统光栅，将信号光中的左旋/右旋分量以相同的效率衍射到光栅的±1阶方向，并利用相机一次记录所有的衍射级。 可以获取样品的 CD 光谱。 这里，偏振光栅是基于液晶取向带来的几何相位光纤光谱仪的原理，其对左右旋转光信号的影响严格等效，不存在色散效应光纤光谱仪的原理，保证了方法的准确性。 同时，它的衍射效率高。 经过优化，其中心波长的总衍射效率可达95%以上。

为了便于分析单个粒子的CD谱信号，本文以耦合等离子体纳米棒系统为模型，利用Born-Kuhn模型给出模型结构CD谱的解析表达式，即严格证明在自然偏振照明情况下，基于信号光偏振分光的CD测量方法等价于垂直入射情况下基于入射光偏振调制的测量方法。 同时给出了阵列结构的CD谱与散射CD谱的相关性，为理解宏观材料本构方程中单个纳米粒子CD谱与磁电耦合项的关系提供了基础。

外表

偏振分光成像光谱法不仅适用于测量单个纳米结构的散射CD光谱，还可以与荧光、透射/反射、拉曼等其他光学成像方法结合使用。 尤其是液晶偏振光栅近乎100%的衍射效率，为各种微弱信号的测量提供了解决方案。

20 多年前，Sönnichsen 等人。 首次将成像光谱技术应用于单个纳米粒子的光谱检测，随后成像光谱技术广泛应用于纳米光子学乃至整个生命分析化学领域，推动了相关产业的发展。 在以液晶和超表面为代表的新型偏振光谱技术快速发展的今天，各种新型偏振成像光谱测量技术成为可能。 有理由相信偏振光谱成像光谱技术方便、准确、可靠。 它将成为复杂纳米结构的常备光学测量方法，为材料、分析和生命科学中研究各种复杂分子、纳米粒子和纳米结构提供方便可靠的工具。

论文信息

Zhou, S., Bian, J., Chen, P. 等人。 用于单个手性纳米结构的散射圆二色光谱的偏振色散成像光谱仪。 Light Sci Appl 11, 64 (2022)。

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编辑| 赵阳

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